CxN(a)与PdCxN (b)的SEM图
直接甲醇燃料电池(DMFCs)是近年来在电源和催化等众多领域被广泛关注与重点研究的一类新型燃料电池, 其阳极催化剂主要以铂族贵金属为基础元素, 但高价格和资源的稀缺是Pt应用于阳极催化剂的最大障碍. 在酸性介质中对甲醇催化氧化活性不高的金属如Pd、Ni, 在碱性介质中却会表现出较高的催化活性, 因此为了拓宽催化剂的可选择范围和提高其催化活性, 研究碱性介质中甲醇的电催化氧化具有重要的现实意义. 目前Pd基阳极催化剂是碱性DMFCs中性能最好的催化剂之一, 对甲醇具有很高的催化活性, 在自然界中Pd的含量约为Pt的50多倍. 另外, 许多研究表明Pd和Pd/C具有很好的抗CO中毒能力, 因此Pd基催化剂在碱性DMFCs中具有良好的应用前景.
此外, 催化剂中金属利用率较低的因素仍然阻碍着DMFCs的发展. 载体的结构和性质, 如表面的官能团、石墨化结构、活性位点等均对催化剂的活性和稳定性有很大的影响. 而传统载体的活性较低, 不利于金属在其表面沉积、分散以及相互作用,因此许多掺杂硫、氮等元素的碳材料开始用于阳极催化剂的载体. 由于杂原子的作用, 使载体具有极性, 为金属颗粒的沉积提供了较多的活性位点,从而提高催化剂的活性.
广西师范大学化学化工学院赵彦春等人采用800℃高温煅烧聚邻甲基苯胺(POT)的方法制备了含氮的新型无定形碳(CxN)载体, 其氮含量约为8.5%(w). 氮元素的存在使载体具有极性, 显著提高载体的化学活性, 有利于钯纳米粒子在载体表面的沉积和分散, 使CxN负载钯纳米粒子催化剂(Pd/CxN)具有较大的电化学活性表面积, 在碱性介质中对甲醇氧化具有很高的催化活性和稳定性, 表明CxN在直接甲醇燃料电池研究中是一类很有潜力的催化剂载体.