吸附柱色谱法制备负载型纳米金催化剂示意图
自从Huruta等和Hutchings发现纳米Au具有低温催化活性以来, Au催化已经成为催化学科中最为活跃和最具挑战性的前沿领域之一. 尽管人们对纳米Au催化剂的制备和改进以及催化应用和反应机理等方面进行了广泛的研究, 但仍存在许多问题有待于解决, 其中较为突出的就是Au催化剂的稳定性及其制备过程中Au利用率和有毒Cl−的脱除. 制备Au催化剂的方法主要有传统的浸渍法、改进的等体积浸渍法、共沉淀法、沉积-沉淀法、溶胶-凝胶法、离子交换法、化学气相沉积法和有机配合物固载法等, 湿式化学法是目前采用的主要方法, 其中普通的浸渍法简单易行, 但制得催化剂上Au的分散度较低, 残留的Cl−会引起催化剂中毒. 另外, 在共沉淀法制得的催化剂中, 相当一部分Au被包埋在载体内部而造成Au利用率降低; 沉积沉淀法是应用较为广泛的方法之一, 无论采用Au3+离子, 还是Au0粒子作为前驱物, 制得的催化剂上Au分散度均较高, 也大幅度降低了Cl−离子的残留, 但Au利用率仍有待于提高.
烟台大学应用催化研究所安立敦小组采用吸附柱色谱新方法制备Au/Al2O3催化剂, 并用于低温CO氧化反应, 考察了Au盐溶液pH值及其与载体的液固比、载体比表面积和竞争吸附质等对Au催化剂性能的影响. 结果表明, Au前驱体溶液的pH值为9, 液固比为6, 优先吸附丙酮制得的催化剂Au颗粒大小分布均匀, 粒径为5nm 左右, 在25 ℃即可实现CO完全转化. 载体Al2O3 比表面积对催化剂性能影响也较大. 另外, 优先加入的竞争吸附质的极性越低, 所制催化剂上Au颗粒的分布越均匀. 该法可提高Au利用率, 有效去除有毒Cl-, 为大规模制备Au催化剂提供了一条有效途径。