二氧化钛晶须载体金催化剂活性最优
许多研究表明, 载体微观形貌对其负载催化剂性能影响较大. Yuan等和Huang等均发现具有纳米棒形貌的CeO2负载Au后表现出较高的CO氧化性能; Zhong等以多孔α-Fe2O3纳米棒为载体制得的催化剂活性明显高于商品α-Fe2O3为载体的催化剂; Si等和李娟等的研究表明, 纳米尺度CeO2载体在水气变换、CO氧化和乙醇水蒸气重整制氢等反应中具有明显的形貌效应.在诸多负载Au的载体中, TiO2因其成本低、环境友好及可能存在的金属-载体强相互作用(SMSI)等而受到人们广泛的关注. 但目前所采用的TiO2多为不规整形貌纳米颗粒(如 Degussa-P25)且比表面积较小, 而人们对非颗粒状形貌TiO2作载体的研究很少. Zhu等制备了TiO2纳米纤维并以之担载Au用于CO低温氧化和光催化降解有机物反应中, 但未与颗粒状TiO2的性能进行对比. 南京工业大学材料化学工程国家重点实验室朱银华曾以钛酸钾晶须为前驱体, 采用非模板法成功制备出晶须状TiO2材料, 该材料不仅拥有较高的结构稳定性, 而且组成晶须状TiO2的小晶粒均具有相同的结晶取向, 担载Pt后表现出较高的光催化性能, 表明晶须状TiO2是一种良好的贵金属催化剂载体.随后他们从钛钾比较高的二钛酸钾晶须出发, 通过离子交换和热处理等步骤制备了具有不同微观结构的晶须状TiO2,然后通过均相沉积-沉淀法在制得的TiO2上担载 1%的Au. 采用X射线衍射、扫描电镜、低温N2吸附-脱附及透射电镜等技术对催化剂样品进行了表征, 并测定了其催化CO氧化反应性能. 结果表明, 600℃处理所得晶须状TiO2载体(T(600))具有丰富的介孔结构, 比表面积为59 m2/g,平均孔径为11nm, 担载Au后其孔道结构保持良好, 而800℃处理所得晶须状TiO2样品(T(800))孔结构完全坍塌, 但仍保持纯锐钛矿晶型. 在相同担载条件下Au/T(800)上的Au颗粒尺寸明显小于Au/T(600)上的, 但两者催化CO氧化反应活性相差不大, CO完全转化温度分别为80和70 ℃, 活性均比 Au/P25的高.