金纳米粒子直接催化葡萄糖氧化
近年来, Au催化剂用于有机物液相选择氧化反应成为催化研究的热点. Prati等, Biella等和Comotti等分别研究了活性炭等载体担载的Au催化剂对醇、醛和葡萄糖等液相选择氧化的催化性能. Demirel等报道了活性炭担载Au催化剂对单元醇和多元醇的选择氧化性能. Corma研究组和Hutchings研究组分别报道了担载型Au-Pd催化剂对烃及醇的选择氧化. 这些选择氧化反应均以分子氧为氧化剂, 无需其它有机溶剂, 属于环境友好的绿色过程. 研究表明, 担载型Au催化剂具有催化活性高、产物选择性好、反应条件温和等优点. 然而, 受载体本性及结构的限制, 纳米Au粒子并不能在载体上保持持久稳定, 在反应过程中不可避免地存在活性组分的流失, 故担载型Au催化剂在重复使用时, 活性明显下降. 另一方面, 目前已报道的有关研究均不能排除担载型Au催化剂的高活性实际上是由于分散到反应体系中的纳米Au粒子在起催化作用的可能性.
烟台大学应用催化研究所索掌怀等人采用化学还原法制备了聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的纳米Au溶胶, 这种Au溶胶在葡萄糖空气氧化制葡萄糖酸反应中具有良好的催化性能. 考察了PVP加入量和氯金酸前驱液的浓度对反应活性的影响. 紫外-可见吸收光谱和透射电镜分析结果表明, 含有较小Au粒子的Au溶胶体系具有较高的催化活性. 当PVP/Au质量比为40, 氯金酸浓度为100 μg/ml时, 得到稳定的Au溶胶体系具有金粒子尺寸小、分布均匀的特点, 对葡萄糖氧化反应活性高, 葡萄糖的转化率达到54.4%.