氧化锰八面体分子筛上负载氧化钯催化剂示意图
氧化锰八面体分子筛(OMS-2)是一种类似于沸石型分子筛孔道结构的新型材料, 其晶体结构由2 ×2共边的八面体MnO6链构成, 链与链之间通过八面体MnO6顶点的氧原子相连构成大约0.46nm × 0.46nm的一维孔道. 由于OMS-2具有混合价态的锰离子(Mn2+, Mn3+和Mn4+), 又有大量敞开的层间和孔道结构, 因而作为一种新型的材料可应用于催化和电极材料等领域. OMS-2对苯、乙醇和乙酸乙酯都具有较高的完全氧化活性. 然而, OMS-2作为载体用于负载型催化剂的研究却很少. Chen等与胡蓉蓉等以OMS-2为载体制备了Ag/OMS-2催化剂,发现该催化剂表现出较高的催化CO 氧化活性.
浙江师范大学物理化学研究所先进催化材料省部共建教育部重点实验室刘雪松等人以MnSO4和KMnO4为前驱体, 采用回流法在酸性介质中合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2). 以OMS-2为载体采用浸渍法制备了PdO/OMS-2催化剂, 并对催化剂进行了表征和CO氧化活性测试. 结果表明,OMS-2为纳米棒结构, 是典型的隐钾锰矿(cryptomelane)结构. 当PdO负载量≤ 1.0%时, PdO以高分散的形式存在, 而更高负载量时形成PdO晶相. 当PdO负载量为2.5%时, PdO/OMS-2催化剂上CO氧化反应活性最高, CO完全转化温度为80℃. 催化剂中高分散的PdO和高价态的Pd物种是反应的活性中心.