钯催化剂表面氮氧化物的选择催化还原示意图
氮氧化物(NOx)是大气主要污染物之一, 消除NOx已成为一个非常重要的课题. 在众多富氧条件下消除NOx方法中, 选择催化还原(SCR)是最有效、最具应用价值的方法.在SCR反应过程中, NO需先转化为有更高氧化性能的含氮物种才能与还原剂反应, 但同时发生的还原剂非选择性燃烧使得其对NO的利用率降低. 有研究提出快速SCR, 即还原剂与等摩尔NO-NO2的反应, 可有效提高NH3-SCR中NOx净化效率. 但是, 在NH3-SCR反应过程中, NH3的腐蚀和可能的泄露使得寻找无污染的还原剂变得尤为重要. H2作为清洁、有效还原 NOx的还原剂引起人们的广泛关注.
Pd基和Pt基催化剂均有较高的H2-SCR反应活性. 南开大学化学学院新催化材料研究所于青等人首次研究了Pd基催化剂上氢快速选择催化还原NOx反应(快速H2-SCR反应). 结果表明, Pd/Al2O3和Pd/SiO2催化剂表现出极高的活性, 在200℃以上时NOx转化率可达100%; 但Pd/MgO催化剂在整个考察温度范围均没有活性, 这表明载体对催化剂快速H2-SCR活性有决定性作用. 与常规H2-SCR反应相比, 快速H2-SCR反应明显提高了NOx的消除效率. 原位漫反射红外光谱结果表明,快速H2-SCR反应活性的提高来源于加速生成的氨物种以及后续反应速率的加快.