钌碳催化剂催化臭氧氧化法处理有机物
近年来, 内分泌干扰物对饮用水造成了严重的污染；这类物质在水中的浓度一般较低, 大多难以生物降解, 传统水处理技术也难以有效去除。
臭氧氧化技术可有效去除这些有机污染物, 但矿化效果不高, 不易将其彻底氧化为CO2和H2O, 而催化臭氧氧化法则具有更高的矿化效果(即更高的TOC (总有机碳)去除率)。目前催化臭氧氧化(尤其是非均相催化臭氧氧化)是臭氧氧化领域的研究热点；已报道可用的催化剂包括金属氧化物(如Fe2O3, MnO2,Al2O3, Ce2O3, WO3-TiO2和CexZr1−xO2)、负载金属或金属氧化物(如Fe/AC, Cu/Al2O3,Ru/AC, Fe/SBA-15, MnO2/Al2O3和RuO2/Al2O3)和一些多孔材料 (如活性炭、碳纳米管和沸石)。在负载型催化剂中, 活性炭(AC)载Ru被认为是非常有前途的, 但有关其构效关系的研究较少。一般认为, 在催化臭氧氧化过程中, 臭氧会被催化剂表面的氧化/还原态金属、Lewi酸碱中心、非离解羟基等位点吸附后分解产生自由基, 与水中有机物发生反应、或催化剂表面的分解产物与催化剂表面吸附有机物进行反应。
目前报道的催化臭氧氧化机理均基于大量假设, 存在较多的不确定性, 无法清楚阐述催化剂表面非均相反应的微观机理, 因而构效关系的研究对于开发高效催化剂具有非常重要的意义。
中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院王建兵等人采用传统焙烧和微波辐射制备了不同活性炭(AC)负载Ru催化剂, 并用于催化臭氧氧化降解邻苯二甲酸二甲酯(DMP)反应中, 探讨了催化剂的构效关系. 结果表明, 所有AC和催化剂均能提高臭氧氧化DMP过程中TOC (总有机碳)去除率, 其活性顺序为Ru/coal-AC>nutshell-AC>Ru/nutshell-AC > Ru/coconut-AC ≈ coal-AC>coconut-AC. 负载的 Ru 颗粒扩散到AC大孔中, 增加了反应的传质阻力, 使得反应物与AC内表面的活性位和金属Ru的接触机会减少, 这是Ru/nutshell-AC和 Ru/coconut-AC活性低于Ru/coal-AC的一个原因; 催化剂表面Ru分散度也是导致其活性差别的原因之一. 微波加热引起nutshell-AC表面活性官能团发生变化, 从而导致其负载的Ru 催化活性降低. 相对于传统焙烧, 微波辐射热处理能够提高coal-AC表面Ru的分散度, 从而提高催化剂活性。