Rh2O3/介孔铝催化剂的合成路线
针对之前利用介孔铝负载贵金属催化剂的方法，为改善其相关的缺点，复旦大学环境科学与工程学院开发了一种以非离子型三嵌段共聚物(P123)为模板剂, 异丙醇铝为氧化铝前驱物, 采用一锅法快速制备了有序介孔Al2O3(MA)及一系列MOx-Al2O3 (M = Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Ba)材料, 并以这些材料为载体采用浸渍法制备了Rh/MA 和Rh/M-MA催化剂。 采用N2吸附-脱附、X射线粉末衍射、透射电镜、X射线光电子能谱及电感偶合等离子体发射光谱等对催化剂结构和性质进行了表征, 考察了催化剂对CO氧化和N2O分解的催化活性和稳定性。
结果表明, 一锅法制备的各催化剂均有大的比表面积、大的孔容和均一的孔径。 Rh/Mn-MA和Rh/Fe-MA中掺杂金属氧化物分别为MnO2和Fe2O3, 在Rh/Co-MA和Rh/Ni-MA上, Co和Ni分别与介孔氧化铝形成了NiAl2O4尖晶石结构; Rh/Cu-MA
上还有CuO和少量Cu+; 对于Rh/Ba-MA催化剂, 其载体的介孔有序性被破坏并有BaCO3生成。在所有催化剂上, 负载的Rh2O3颗粒高度分散, 其颗粒尺寸分布在1 nm左右。对于CO氧化, 催化剂的T50 (CO转化率到达到50%的温度)活性顺序为:Rh/Mn-MA (122 oC) > Rh/Fe-MA (130 oC) ≈ Rh/Cu-MA (131 oC) > Rh/Co-MA (136 oC) > Rh/Ni-MA (156 oC) > Rh/MA (161oC) > Rh/Ba-MA (171 oC)。 大多数载体在200 oC以下没有活性. 对于N2O分解, 催化剂的T50 (N2O转化率到达到50%的温度)活性顺序为: Rh/Co-MA (283 oC) > Rh/Ni-MA (287 oC) ≈ Rh/Fe-MA (290 oC) ≈ Rh/Ba-MA (292 oC) > Rh/MA (301 oC) >Rh/Cu-MA (314 oC) > Rh/Mn-MA (321 oC)。这些载体在400 oC以下都没有活性。