不同前躯体对钌催化氨合成性能的影响
目前Ru系氨合成催化剂使用的Ru前驱体除了Ru3(CO)12还有RuCl3, 但后者残留的Cl−是氨合成反应的毒物. Murata等研究以RuCl3为Ru前驱体的Ru/Al2O3催化剂时发现, 残留的C1−强烈地抑制了催化剂氨合成的活性. Rossetti等以活性炭(AC)为载体, K2RuO4为前驱体, Ru负载量为1.9%, 研究发现, 在430°C, 10MPa, 30000 h−1条件下, 其出口氨浓度为12.4%, 比以 RuCl3为前驱体催化剂活性高.
福州大学化肥催化剂国家工程研究中心王榕等人分别以K2RuO4, Ru(Ac)3 和RuCl3为Ru前驱体, 制备了Ru/MgO-CeO2催化剂, 并运用X射线衍射、X射线荧光光谱, CO吸附、N2物理吸附和H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征, 考察了Ru前驱体对 Ru/MgO-CeO2催化剂氨合成性能的影响. 结果表明, Ru前驱体对载体MgO-CeO2和Ru的还原性能、氯残留量和催化剂比表面积的影响都很大, 从而导致催化剂的氨合成性能的不同. 其中以 K2RuO4为Ru前驱体制备的催化剂的载体和Ru容易还原, 无氯离子, 且比表面积较高, 因而催化剂活性和氨合成转换频率较高. 在10MPa, 425°C,10000h-1条件下, K2RuO4, Ru(Ac)3和 RuCl3作前驱体制备的催化剂上氨合成转换频率比为1.33:1.05:1.