焙烧温度对钯催化剂活性的影响
煤矿开采中, 70%的CH4是经通风瓦斯(ventilation air methane, VAM)排出的. 由于VAM中甲烷含量极低(约1%), 因此将其中的甲烷提纯分离毫无实际意义. 研究表明, 催化燃烧法是利用VAM 的良好途径. Pd/Al2O3具有独特的催化燃烧性能, 但它在催化燃烧低浓度甲烷反应中的稳定性较差, 因而限制了其工业应用. 如何提高Pd/Al2O3催化剂在贫燃富氧条件下的稳定性是利用VAM等贫燃富氧气体急需解决的问题. 目前, 大量研究集中在助剂对Pd/Al2O3催化剂性能的影响以及该催化剂失活的原因等方面. 而有关Pd/Al2O3催化性能与载体结构间的关联以及催化剂在贫燃富氧条件下的稳定性方面则鲜有报道。
中国科学院大连化学物理研究所王树东等人考察了载体与催化剂焙烧温度对Pd/Al2O3催化剂上低浓度甲烷催化燃烧反应性能的影响. 采用X射线衍射、透射电镜、N2物理吸附、NH3程序升温脱附和O2程序升温氧化等手段对载体和催化剂进行了表征. 结果表明, 焙烧温度对催化剂活性及稳定性的影响显著. 随着载体焙烧温度的升高,Al2O3的比表面积、物相结构、酸中心的数量及强度明显改变, 相应的Pd/Al2O3催化剂中载体与Pd的相互作用减弱, Pd 分散度降低. 当载体焙烧温度为1100°C, Pd/Al2O3焙烧温度为200°C时, 所得催化剂在260 h的连续反应中, 甲烷转化率始终维持在99%以上.