钯催化CO失活机理示意图
低温CO氧化消除涉及到生活、军事和工业等许多方面,因此研究CO低温催化氧化具有重要的实际意义。CO氧化催化剂在实际应用过程中,不可避免地会受到反应气氛中水汽的影响,进而影响到催化剂的稳定性。研究反应气氛中水汽对于催化剂的影响,从而确定催化剂的失活原因,提出催化剂的改进方法,对催化剂的实际应用具有重要的意义。
华东理工大学工业催化研究所郭耘等人采用X射线衍射、N2吸-脱附、X射线光电子能谱分析、氢气-程序升温还原和原位红外漫反射等方法对新鲜和失活的PdCl2-CuCl2/Al2O3低温催化CO氧化催化剂进行表征,研究了高相对湿度(100%)下催化剂的失活机理.结果表明,催化剂表面沉积的水使得活性铜物种容易从催化剂表面向载体孔道内部迁移,由于Pd、Cu相互作用弱化从而减弱了Pd与Cu物种间的相互作用,使得催化剂的氧化还原性能受到影响,抑制了Pd0再氧化为Pd2+的过程,从而因CO氧化反应中催化剂氧化还原循环受阻而导致失活.