金催化剂结构
在氢氧直接合成H2O2的研究中,Au一直被认为没有催化活性,远不及Pt族金属活泼。但近来研究表明,只要选择合适的载体,并严格控制制备过程参数,得到的负载型纳米Au催化剂具有很好的催化活性,并显示出许多独特的催化性能。因此近年来一些学者开始致力于研究Au催化剂的性能。
OKUMURA M等指出,高度分散的Au催化剂对氢氧直接合成法合成H2O2具有催化活性。LANDON P等以A12O3、TiO2、Fe2O3、CeO2等氧化物为载体,制备负载型Au催化剂,考察Au催化剂对H2O2合成性能的影响。发现在不添加卤素助剂的甲醇反应介质中,Au/A12O3、Au/TiO2、Au/Fe2O3、Au/CeO2等催化剂对合成H2O2均有一定的活性,其中,Au/A12O3,活性高于Pd/A12O3。H2O2选择性分别为53%和1%。TATSUMI I等比较了Ag/SiO2、Pt/SiO2、Pd/SiO2和Au/SiO2催化剂对氢氧直接合成H2O2催化活性的影响。结果发现,当以水为反应介质时,只有Au负载的Au/SiO2能催化合成H2O2,选择性为2.07%;而负载其它金属的催化剂则不能合成H2O2。
此外,LI G等以沸石ZSM-5和沸石Y为载体制备Au催化剂,考察焙烧条件对催化剂性能的影响。研究发现,未焙烧处理的Au催化剂催化H2O2的合成速率快,但该催化剂不稳定,重复使用过程中由于催化剂中Au的溶出,H2O2合成速率逐渐降低;然而,Au催化剂经400℃焙烧处理后,虽然其活性没有未焙烧处理的Au催化剂高,但焙烧后的催化剂稳定性好,重复使用过程中没有Au溶出,且催化剂活性没有改变。