一种富氧条件下氧氮化物催化还原剂
当今能源（油品）紧缺日益严重，贫燃（稀薄燃烧汽油）发动机（例如柴油机）的使用能提高燃油的使用效率，并减少温室气体CO2的排放，越来越受到广泛的关注。但贫燃发动机尾气富含氧，而在氧气过量的情况下，传统的“三效”催化剂不能很好地还原N0X，难以满足愈来愈严格的尾气排放法规的要求。另一方面，社会经济的发展，汽车保有量急增，使城市隧道中过于集中汽车尾气污染，并造成周边环境空气质量的严重劣化。所以针对这些情况急需开发一种能在富氧条件下高效选择性还原NOx的催化剂材料。国外科学家曾报道，采用Cu-ZS M-5分子筛可以在富氧条件下选择性还原NOx，研 究表明，纳米贵金属催化剂可在较低温度下活化碳氢化合物，并可作为还原剂将NOx还原成N2，但国内在这方面的研究还刚刚起步，相关文献还鲜有报道。
本文提出了一种富氧条件下氧氮化物催化还原剂：本发明的氧氮化物催化还原剂包括含量为60〜8(^丨％储氧材料，含量为O. I〜IOwt%贵金属活性组分,含量为I〜IOwt%吸附剂以及余量的助剂，所述的储氧材料由氧化铈、氧化锆与氧化铝或氧化钛或氧化硅组成的三元介孔复合物；其中氧化铺含量为20〜60wt%,氧化错含量为20〜60wt%,余量的氧化招或氧化钛或氧化硅；储氧材料具有纳米晶组成的介孔结构，介孔孔径尺寸大小为I〜IOOnm ；所述的储氧材料中优选加入掺杂O. I〜IOwt %的La、Y、Nd、Mn元素中的一种或几种；储氧材料的介孔结构优选蠕虫状结构；吸附剂为碱土金属Ca、Ba、Sr的氧化物中的至少一种，它起到有效吸附N0X，供催化还原作用；贵金属活性组分包括钯（Pd)和/或铑（Rh)，同时含有钯和铑时，两者的摩尔比为(O. I〜99. 9) ： (99. 9〜O. I)。贵金属活性组分选择性还原NOx为N2,并将烃类组分CxHy氧化成CO2；助剂包括稀土元素Ce、La、Nd、Pr的氧化物或盐类或Y，Mn，Al，Ti的氧化物或盐类中的至少一种，助剂增强催化剂的催化活性、储氧能力及稳定性。
本文还提出了此催化剂的制备方法：(I)按上述配比将含锆、铈离子的可溶性化合物，表面活性剂溶于水中；[0016] 所述的含锆、铈离子的可溶性化合物优选锆、铈离子的硫酸盐或硝酸盐；(2)步骤（I)所得产物经水热处理100〜150°C，处理6〜28h ; (3)步骤（2)所得产物经洗涤、过滤、干燥后分散于水溶液中，按配比加入铝源或钛源或硅源，所述的铝源或钛源或硅源为氧化铝溶胶或Y -Al2O3粉，氧化钛溶胶或TiO2粉，氧化硅溶胶或SiO2粉，加入后持续搅拌2〜5h小时后烘干。(4)步骤（3)所得产物经干燥后煅烧，优选的煅烧温度为400〜700°C，煅烧时间4〜10小时；(5)步骤（4)所得产物加入吸附剂材料并分散入贵金属溶液中，持续搅拌后烘干后煅烧，贵金属溶液优选选自氯化钯、硝酸钯、氯化铑、硝酸铑溶液，煅烧温度为400〜700°C，4〜10小时。
本发明的优点在于采用表面活性剂辅助水热合成工艺来制备具有介孔结构铈锆铝/钛/硅氧化物复合催化剂，用化学原位还原的方法将Pd，Rh等催化活性组分和NOx吸附剂组分高度分散于介孔孔道。实现了在富氧条件下实现烃类选择性催化还原。催化剂中储氧材料的晶粒在水或醇溶液中可以均匀分散，储氧材料晶粒大小均一，晶粒尺寸随温度增加而增加，介孔结构随热处理过程保持完好。储氧材料的热处理前表面积大于150m2/g ;储氧材料的500°C热处理比表面积大于100m2/g ;储氧材料的1000°C热处理比表面积大于30m2/g。