羰基钌前躯体合成催化剂对一氧化二氮的催化分解
近年来,人们对N2O引起的臭氧层破坏及其所造成的温室效应问题有了越来越深刻的认识,欧洲一些国家的N2O排放已受到了《京都议定书》的约束.N2O在大气中的含量虽然远低于CO2,然而其表现出的增温能力(GWP)却是CO2的310倍,对全球温室效应的贡献为6%.平流层中的N2O由于经过光解和氧化作用,与O3建立了一个循环链反应系统,导致臭氧层受到破坏.大气中N2O的含量依然在不断攀升,其中大部分排放是由工业过程而来,加之N2O有着长达近150年的大气寿命,N2O的大量排放已成为了全球性的环境灾害.N2O的直接催化分解被认为是N2O众多治理方法中最具前景的方法之一,具有成本较低、操作简单、不引入其他杂质、无二次污染等特点.负载型贵金属作为催化剂在反应中通常能够表现出非常好的催化活性.研究表明,用于N2O催化分解的Pd、Pt、Co、Cu、Rh、Ru等金属基催化剂都表现出了非常高的催化活性,低负载量(0.2%)的金属Ru催化剂在高浓度的N2O(28%)催化分解中即可表现出很好的低温活性(ca.250~450℃)。
中国科学院兰州化学物理研究所宗玥等人将导热性能良好的泡沫铝作为载体,羰基钌为前驱体制备了一系列不同形态的钌基催化剂应用于N2O的低温催化分解研究.采用XRD、XPS、SEM、TEM、BET、H2-TPR等方法对催化剂进行了表征,于石英管固定床反应器上对催化剂性能进行了评价.重点考察了泡沫铝作为催化剂载体的可行性、载体的处理方法对催化剂活性的影响以及RuO2、Ru、Ru3(CO)12所表现出的活性差异.结果表明:泡沫铝作为催化剂载体,能够促进N2O的催化分解;泡沫铝经H2O2处理有利于提高其对活性中心的附着力,提高催化活性;N2O浓度为1%,Ru负载量为0.3%,活性中心分别为Ru3(CO)12、Ru、RuO2时,N2O完全转化温度依次为285、380和415℃;活性较高的Ru3(CO)12/泡沫铝催化剂在长时间作用后活性组分转变为RuO2.