均相钯催化剂固载椰壳活性炭的催化性能
金属离子有机配合物催化剂在有机合成中发挥了重要的作用,但由于这类催化反应通常都是均相催化体系,对设备和管道腐蚀较严重,同时催化剂分离难,大多过渡金属有毒,因此容易造成环境污染.多相催化不仅可以减少催化剂的流失,而且催化剂容易分离与再利用.因此,均相催化剂固载多相化已成为催化剂研究中的热门课题.
海南大学项双龙等人采用椰壳活性炭为载体, 通过20% HNO3氧化处理, Boehm滴定表明活性炭表面羟基含量达到0.376mmol/g. 之后分别接枝(MeO)3Si(CH2)3NH2和(MeO)3Si(CH2)3Cl,并成功合成了两种不同类型的含氮双齿配体用来络合钯离子, 以FT-IR、XPS、1H NMR、ICP及N2吸附-脱附等手段表征了催化剂制备过程中的各种中间体. 在高压反应釜中以苯酚氧化羰基化反应考察了所制催化剂的催化性能. 结果表明, 在100℃, 7.0 MPa及p(CO)/p(O2)=10/1下, 二氯甲烷为溶剂, 以环庚二胺配体络合的钯离子为催化剂, 苯酚转化率及产物碳酸二苯酯(DPC)选择性分别为11.91%、86.82%, 对于双氰基配体络合的催化剂, 苯酚转化率及产物DPC选择性分别为6.22%及81.02%.