氧化锆载体钯催化剂热重分析曲线
甲烷催化燃烧是一项节能、高效、环保的能源利用技术. 虽然在当前应用中掺杂型六铝酸盐具有明显的高温抗烧结优势, 但低温起燃性能则以负载型氧化钯催化剂的活性表现最为突出, 因此, 目前实用型燃烧催化剂的研发热点仍集中于钯催化剂反应稳定性的提高.
研究表明, 钯活性组分在表面的聚集形态对于催化剂的甲烷燃烧活性具有重要影响, 而通过载体的模板作用对钯组分聚集状态进行调节, 就成为改进活性组分的催化性能的有效途径.厦门大学化学系杨乐夫等人通过对PdO活性组分在单斜与四方型氧化锆载体上的热化学性质和催化活性进行比较性的研究显示, 单斜型ZrO2的表面原子能够满足与PdO的结构适应性匹配条件, 它可以通过界面原子的取向附生作用对表面PdO物种聚集形态进行调控, 从而促进PdO组分在单位载体表面上的分散.
此外, 升降温循环过程的DTG分析还表明, 单斜载体模板在反复的氧化还原循环中逐渐将结晶型 PdO加工成取向附生型PdO, 不断改善PdO物种的氧迁移性质, 促进了热还原钯物种在高温区的氧化再生. 这两种载体效应有效地抑制了甲烷燃烧反应在高温区的活性振荡, 增加了燃烧的稳定性与催化剂的反应耐受性. 四方ZrO2晶相在载体内的掺杂将导致上述的载体效应受到明显抑制.